『転スラ3期』のドラマ性を一段と高めたのが、実力派声優陣による迫真の演技と、作品世界を華やかに彩ったテーマソングの存在です。
物語を動かす重要キャラクターと新キャスト
主人公リムル役の岡咲美保、リムルを補佐する智慧之王（ラファエル）役の豊口めぐみによる阿吽の呼吸はさらに円熟味を増しました。3期から本格登場した新キャラクター陣のキャスティングも話題を呼びました。
・マリアベル・ロッゾ（CV：水瀬いのり）：ロッゾ一族の首魁にして強欲のユニークスキルを持つ少女。底知れぬ野心と冷徹さを怪演。
・ヒナタ・サカグチ（CV：沼倉愛美）：西方聖教会の冷厳な聖騎士団長でありながら、テンペストのラーメンや和食に舌鼓を打つギャップを魅力的に好演。
・レナード・ジェスター（CV：野島健児）、アルノー・バウマン（CV：竹本英史）：聖騎士団の重鎮として、人間側の葛藤と誇りを熱量高く表現。
作品を彩るオープニング＆エンディング主題歌
主題歌には作品の二面性（シリアスな戦いと祝祭の賑やかさ）を象徴する豪華アーティストが集結しました。
・第1クールOP：STEREO DIVE FOUNDATION「PEACEKEEPER」
・第1クールED：来栖りん「Believer」
・第2クールOP：ももいろクローバーZ「レナセールセレナーデ」（楽曲提供：Mrs. GREEN APPLE・大森元貴）
・第2クールED：樋口楓「Blueprint」
特にももいろクローバーZが歌う「レナセールセレナーデ」は、大森元貴特有の疾走感あふれるメロディと魔国連邦の祝祭感が完璧に融合し、各音楽配信チャートでも大きな話題を呼びました。
